Abstract:
Teza de doctorat tratează aspectele termodinamice şi cinetice ale reacţiei de degajare a hidrogenului, în condiţiile în care funcţia de vector energetic a acestuia a devenit extrem de importantă în ultimele două decenii, acest lucru datorându-se creşterii preţului energiei, preocupărilor legate de încălzirea globală şi schimbărilor climatice. Cu toate că metoda de obţinere a hidrogenului prin electroliza apei este cunoscută de peste 200 de ani, aceasta continuă să aibă o pondere scăzută în producţia mondială. Vectorii de protoni sunt compuşi organici sau anorganici capabili să accepte în molecula lor protoni, pe care să îi transporte prin masa electrolitului, sub influenţa câmpului electric, spre electrod şi ulterior să se descarce la interfaţa metal/ soluţie de electrolit, cedând protonul care va participa la reacţia catodică. Specia chimică deprotonată rezultată va difuza în soluţia de electrolit, unde va fi reprotonată, participând astfel la un ciclu reversibil de reacţii de protonare/deprotonare. Din multitudinea de compuşi care ar putea îndeplini rolul de vector de protoni, în studiile experimentale au fost utilizate amine organice, adăugate în electrolit acid (H2SO4), pentru a cataliza reacţia de degajare a hidrogenului pe electrozii utilizați și anume: anilina și benzilamina - în cazul studiilor efectuate pe electrod de platină, respectiv anilina, metilamina, 4-cloroanilina, 3cloroanilina, DL-1-feniletilamina, 2-bifenililamina și N-metilanilina - în cazul studiilor efectuate pe catod de aur. Principalele contribuţii originale se referă la: influenţa adaosurilor organice cu rol de vectori de protoni asupra procesului de degajare a hidrogenului, prin evidenţierea efectului catalitic; determinarea corelaţiilor între proprietăţile moleculare şi efectul catalitic obţinut, modelarea moleculară a aminelor şi calcularea gradului de acoperire, cu ajutorul software-urile performante din domeniul chimiei organice; calculul parametrilor moleculari esenţiali, care influenţează activitatea catalitică: dipol momentul, respectiv cinetica procesului: secţiunea maximă a moleculei; evaluarea efectului catalitic al aminelor studiate prin intermediul rezistenţei la transfer de sarcină, pe baza datelor de spectroscopie electrochimică de impedanţă.
